Angel Beats! berlangsung di sebuah SMA yang bertindak sebagai Api Penyucian, di mana para siswanya belajar untuk menghilangkan beban sisa-sisa atau penyesalan dari kehidupan sebelumnya, sebelum melanjutkan ke kehidupan setelah kematian atau reinkarnasi. Luka dan kematian tidak ada di tempat ini, walaupun orang-orang di sekolah afterlife ini masih bisa merasakan sakit atau hal lain seperti yang mereka lakukan ketika mereka masih hidup, seperti halnya ditikam atau dihantam palu rakasasa atau mungkin jatuh dari gedung tinggi, mereka juga dapat mati lagi, hanya kemudian akan tersadar kembali beberapa saat kemudian tanpa luka.
Cerita ini mengikuti seorang tokoh protagonis yakni Otonashi, seorang anak yang mengalami amnesia mengenai hidupnya dulu setelah mati. Setelah kebangkitan di akhirat ini, ia bertemu dengan seorang gadis bernama Yuri yang mengajaknya untuk bergabung dengan Shinda Sekai Sensen (SSS) atau Pasukan Dunia Kematian. Sebuah organisasi yang ia dirikan dan ia pimpin dengan tujuan untuk berperang melawan Tuhan sebagai protes atas kejamnya nasib para anggota SSS dalam hidup mereka sebelumnya.
Musuh mereka satu-satunya di dunia ini adalah ketua OSIS, Tenshi (Malaikat), siswa dengan kekuatan supranatural yang bertempur melawan SSS.
Yuri berpendapat bahwa orang yang mengikuti perintah dari Tenshi dan berperilaku seperti siswa normal di sekolah ini pada akhirnya akan menghilang dan pergi bereinkarnasi. Namun, mereka yang memenuhi impian mereka di Api penyucian akan pergi bereinkarnasi juga.
